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莫尔石墨烯中的光谱学和磁击穿
源自电子回旋轨道量子化的量子振荡可用于对电子能带和相互作用的灵敏诊断。
研究人员报告了莫尔石墨烯中由德哈斯-范阿尔芬效应引起的热力学磁化振荡的纳米级成像。在利用探针超导量子干涉装置在与六方氮化硼轴向对齐的伯纳尔双层石墨烯晶体中进行扫描后,他们发现了在弱磁场下每个电子振幅高达500玻尔磁子的较大磁化振荡,频率低得出乎意料,并且对超晶格填充分数高度敏感。
这些振荡使人们能够重建复杂的能带结构,揭示出由极小动量隙分开的多个重叠费米面的窄莫尔带。研究人员确定了颠覆教科书的昂萨格费米面和规则振荡集,这标志着由相干磁击穿引起的宽带粒子-空穴叠加态的形成。
相关论文信息:https://doi.org/10.1126/science.adh3499
钴光催化烯烃和胺合成酰胺
烯烃和胺原料的催化偶联方法在合成化学中具有重要应用价值。烯烃和胺的直接羰基化偶联有望作为一种完美的原子经济性方法来合成酰胺,但通用策略仍不成熟。
研究人员报告了在温和条件和光促低压下,未改性廉价羰基钴催化的烯烃氢氨基羰基化反应,反应后添加硅烷实现了顺序钴催化酰胺还原,构成了正式的烯烃氢氨甲基化。这些方法在烯烃和胺组分中表现出高化学选择性和高区域选择性,即使在没有溶剂的情况下也能有效进行。
通过羰基配体的光解作用形成氢钴以在温和条件下实现催化活性,解决了催化领域长期存在的难题。
相关论文信息:https://doi.org/10.1126/science.adk2312
脱铝沸石助力持久铜纳米颗粒催化剂
铜基纳米颗粒催化剂在工业上得到了广泛应用,但铜纳米颗粒在化学气体中容易烧结成较大的铜粒子,有损催化剂性能。
研究人员使用脱铝β沸石来负载铜纳米颗粒,并表明这些颗粒在200℃的甲醇蒸气中变小,直径从约5.6纳米减少至约2.4纳米,这与一般的烧结现象相反。研究发现了一个逆向熟化过程,即由甲醇激活的可迁移铜位点被硅烷醇“巢”捕获,“巢”中的铜物种可作为小纳米颗粒形成新的成核位点。
这一特性逆转了常规烧结过程,产生了可工业应用的负载铜纳米颗粒进行草酸二甲酯加氢的稳健催化剂。
相关论文信息:https://doi.org/10.1126/science.adj1962
嵌段共聚物的热动力稳定结构
嵌段共聚物自组装提供了从球体、圆柱体到网络的各种纳米结构,在纳米尺度上对性能和功能进行了精细控制。然而,创造高堆积受挫、热力学稳定的网络结构仍颇具挑战。
研究人员报告了一种利用端基和连接体化学从二嵌段共聚物中获取不同网络结构(如螺旋相、金刚石相和原始相)的方法。聚合物链末端中间堆积对于骨架聚集(螺旋相)的稳定性,归因于端-端相互作用的强度和曲率初始形状之间的相互作用。
该研究实现了从嵌段共聚物中开发定制网络结构,为嵌段共聚物在纳米技术中的应用提供了一个重要平台。
相关论文信息:https://doi.org/10.1126/science.adh0483
通过水活化直接实现丙烯环氧化
通过水氧化中间体进行直接电化学丙烯环氧化,为涉及有害氯或过氧化物试剂的现有路线提供了一种可持续的替代方案。
研究人员报告了一种氧化钯-铂合金催化剂(PdPtOx/C),在环境温度和压力以及50mA/cm2的电流下,丙烯环氧化的法拉第效率达到66±5%。将铂嵌入到氧化钯晶体结构中可稳定氧化铂物种,从而提高催化剂性能。反应动力学表明,PdPtOx/C的环氧化反应通过金属结合过氧中间体的亲电攻击进行。
该研究证明了一种在无介质情况下,选择性地从水中电化学转移氧原子以进行不同氧化反应的有效策略。
相关论文信息:https://doi.org/10.1126/science.adh4355
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